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电极SEI成膜原理 SEI膜的形成过程可分为两种情况:
(1)锂电极被原钝化膜覆盖;(2)裸锂表面无原始钝化膜。
锂电极表面通常覆盖一层原始钝化膜。光谱研究表明,锂的原始表面膜具有双层结构。外层主要由li-0h-li2c03组成,内层主要由Li20组成。 电极SEI成膜原理 在接触过程中,锂电极与有机电解液、原膜重要成分表面的锂电极、Li20(内层)、LiOH、Li2003(外层)会与醚、烷基碳酸等亲电溶剂分子发生反应,部分溶解于电解液中。 然后原组件表面膜上的金属锂部分或全部被电解液的反应产物取代,靠近金属锂表面的界面膜组件继续反应,在靠近锂的SEI膜内部形成一层低氧化组分,外膜表面沉积是一个动态过程,形成一些高氧化组分,同时由于一些组分的表面溶解,出现了多孔结构。在循环过程中,锂的溶解会加速锂表面原有薄膜的破裂,导致锂金属与电解液发生剧烈反应。 由于锂金属具有很强的化学反应性,通常在锂电解液表面原位制备没有初始钝化膜的裸锂。制备新的锂电极表面钝化层时,会暴露在有机电解液中,电解液的所有成分都会与锂电极发生还原反应。当一些产物在锂电极表面还原时,会阻碍这一过程,从而通过电子转移使进一步的反应更具选择性。因此,电解质组分的进一步还原将具有高选择性,导致SEI膜在锂电极表面形成多层结构。 通过上述过程在锂电极表面形成的SEI膜将在随后的储存过程中经历结构和组成的进一步变化。这些变化包括锂表面附近表面成分的减少和水的扩散,导致SEI膜成分的水化。最后,这个过程几乎是不可避免的,即使水中只含有105,也可能发生在电解液中。这是因为电解液中常用的锂电极表面钝化成分吸湿性强,水可以从电解液中渗透到SEI膜中,导致锂电极循环性能的衰减。水也扩散到表面,直接与锂反应。 无论如何,在不同的电解液中,锂电极表面的不同反应,反应溶剂的溶解度,锂盐,杂质(h2o,H等。),以及电解液的反应产物,其形成过程是由溶剂、锂盐和杂质之间的微妙平衡决定的还原过程。最初形成SEI膜的锂电极表面通常经历老化过程,逐渐改变其结构和性能。SEI膜的非均质化学结构导致锂沉积不均匀。同时可以看出,SEI膜组件不易吸潮,如Li2C03和寿命,更好的组件可以实现活性锂电极的有效钝化,因此Q02或少量高频有机电解液的存在可以显著提高锂电极的性能。
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